聚力共创,车又启动未来新篇章。
图四:上热搜表面配体对钙钛矿发光性能与稳定性的影响a)纯CH3NH3PbX3钙钛矿材料在水中开放环境和半封闭环境中的降解趋势,上热搜b)不同苯丙氨酸(PLLA)配体浓度对钙钛矿发光强度的影响,c)自由状态和修饰在钙钛矿表面的PLLA,d)不同配体表面修饰的钙钛矿的热重,e)PLLA修饰的钙钛矿的水中开放环境和半封闭环境中持续激发状态下的降解趋势,f)PLLA修饰的钙钛矿的水中开放环境和半封闭环境中长期保持状态下的降解趋势【成果总结】作者首次实现了有机无机杂化钙钛矿材料的水相合成,并研究了材料的合成机理和降解机制。研究发现实现钙钛矿水相合成并保持高稳定性的条件包括铅卤配体前体、车又低pH值反应体系和有机胺配体。
该研究得到了国家自然科学基金(No.51672068)、上热搜人社部高层次留学人才回国资助(CG2015030001)、河北省自然科学基金(B2016202229)等基金资助。车又投稿以及内容合作可加编辑微信:cailiaokefu。钙钛矿材料属于离子型半导体材料,上热搜目前的研究表面水、上热搜醇等极性溶剂会引起钙钛矿分解,是降低材料稳定性的重要因素,因此无水无氧是钙钛矿应用的必要条件。
【成果简介】近日,车又河北工业大学徐庶教授课题组研究发现有机无机杂化钙钛矿在水中的解离不仅和其离子结构和表面态相关,车又更取决于其所处的离子环境。【图文导读】图一:上热搜有机无机杂化钙钛矿纳米材料合成示意图和形成机制 a)合成反应操作示意图,上热搜b)钙钛矿水中反应机制和表面离子吸附图二:pH指对钙钛矿发光和分散特性的影响a)不同pH水溶液中钙钛矿的在405nm激光下的发光特性,b)不同pH值下钙钛矿发光强度和Zeta电位。
通过进一步表面修饰氨基酸等水溶性有机胺配体,车又合成出的钙钛矿纳米粒子发光效率和稳定性有了进一步提高。
基于此发现,上热搜研究人员提出了钙钛矿在离子溶液中的反应机制,并首次实现了CH3NH3PbX3(X=Br,Cl)有机无机杂化钙钛矿纳米粒子的水相合成。PbSeO3单层膜是一种具有间接带隙的半导体材料,车又不仅带隙值适当(2.84eV),而且其价带和导带恰好囊括水的氧化还原电位。
在光催化剂的辅助下,上热搜利用太阳光照将水分解为氢气和氧气已经成为将太阳能转化为化学能的一种具有极具潜力的方法。图二PbSeO3的剥离能与单层膜声子色散(a)PbSeO3块体材料剥离能与层间距之间的变化关系曲线,车又插图是从四层结构中剥离出单层的示意图,车又零点对应块体平衡构型的层间距(b)PbSeO3单层膜的声子色散曲线图三PbSeO3单层膜的能带结构与态密度PbSeO3单层膜的导带和价带能级位置,蓝色虚线表示pH=0时的水氧化还原电位图四水氧化与氢还原半反应的光催化路径(a)水氧化和(b)氢还原半反应的光催化路径,PbSeO3单层膜中最易吸附的中间体(OH*、O*、OOH*、H*),红色和绿色球分别代表O和H原子(c、d)PbSeO3单层膜催化水氧化4e路径和氢还原反应2e路径的自由能图,U=1.69V和U=1.15V分别是pH=7时光生电子和空穴为发生水氧化和氢还原反应所提供的电位图五GW+BSE方法计算的PbSeO3单层膜的光吸收曲线【小结】通过系统的DFT计算,本文发现2DPbSeO3单层膜是一种极具前景的光催化材料。
欢迎大家到材料人宣传科技成果并对文献进行深入解读,上热搜投稿邮箱[email protected].投稿以及内容合作可加编辑微信:cailiaokefu.。另外,车又由于PbSeO3单层膜在太阳光谱中的可见光区和紫外区具有明显的光吸收,该催化剂效率也应该是很高的
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